Vers la modélisation de cascades de déplacements dans la zirconolite : détermination de potentiels empiriques

Résumé
La zirconolite (CaZrTi₂O₇) est envisagée comme matrice cristalline de confinement des actinides (Pu, Cm, Am). Ceux-ci émettent, lors des désintégrations β, des noyaux de recul qui initient des cascades de collisions atomiques au sein du matériau. Ces cascades modifient les caractéristiques structurales de la matrice (amorphisation, gonflement...). Il est possible de modéliser à l'échelle atomique les effets des noyaux de recul sur un matériau par dynamique moléculaire (DM). La DM permet de simuler numériquement le mouvement des atomes en intégrant les équations de Newton. Afin de calculer les forces qui agissent sur chaque particule, on a besoin d'un potentiel d'interaction qui modélise le matériau. Entre les ions de charge Z_ie et Z_je, nous employons le potentiel empirique de paire dépendant de la distance interatomique [MATH]. Les deux premiers termes forment le potentiel d'interaction à courte portée de Buckingham. Les paramètres du potentiel (A_ij, ρ_ij, C_ij), caractéristiques des paires de types d'atomes, sont ajustés de manière empirique par des méthodes itératives, c'est-à-dire par minimisation des différences entre les propriétés physiques expérimentales et calculées à partir des potentiels. Cette phase préliminaire est déterminante pour les simulations ultérieures de cascades. Nous présentons ici un jeu de paramètres qui modélise au mieux les propriétés physiques de la zirconolite.