Endommagement du carbure de bore sous irradiation neutronique : évaluation en diffraction X

Abstract
B₄C boron carbide is a ceramic used as a neutron absorber in the control rods of nuclear reactors. The irradiation induces the formation of large quantities of helium, coming from the neutron capture reactions by ¹⁰B. The helium atoms agglomerate under very high pressure in parallel, penny-shape, nanometric bubbles. The resulting anisotropic deformations lead to an extensive damage of the material (swelling, cracking). The Hall-Williamson method has been used to estimate the density of the bubbles and the associated strains on highly irradiated B₄C samples (total boron burnup from 1 to 10%). Before this, we have analysed the diffraction lines profiles in order to take into account the large distorsions induced by the transparency effect. At last, the cell parameters have been determined by the Cohen's method. The density of defects (from 10¹⁵ to 2.10¹⁶/cm³) and the anisotropy of strains (around 0.2% in the plane of the bubbles, 1% in the perpendicular direction) are in good agreement with the results of TEM examinations and theoretical estimations. A low irradiated sample (1% boron burnup) have then be submitted to isochronal annealing from the irradiation temperature (around 500°C) to 2200°C. We have then observed different recovery stages of the cell parameters and of the strains, the main stage located around 1200°C. This can be associated with the brittle/ductile transition of B₄C : at higher temperature, the plasticity of the material allows a relaxation of the internal pressure in the bubbles.

Résumé
Le carbure de bore B₄C est une céramique utilisée comme absorbant neutronique pour le pilotage des réacteurs nucléaires RNR ou REP. L'irradiation conduit à la formation de grandes quantités d'hélium, qui proviennent de la fission d'atomes de ¹⁰B quand ils capturent des neutrons. Cet hélium s'accumule sous forme de bulles nanométriques sous très haute pression, très aplaties et parallèles entre elles, entraînant une dégradation du matériau (gonflement, fracturation). Nous avons effectué une évaluation des densités de bulles et des déformations du réseau qu'elles génèrent par la méthode de Hall-Williamson sur des fragments fortement irradiés (consommation de 1 à 10% du bore total). Préalablement à cette analyse, une analyse des profils des pics de diffraction est effectuée afin de prendre en compte les distorsions dues à la transparence dans ce composé de faible masse atomique. Les paramètres cristallins sont déterminés par la méthode de Cohen. Les ordres de grandeurs obtenus pour les densités de défauts (de 1.10¹⁵ à 2.10¹⁶/cm³) et l'anisotropie des déformations (de l'ordre de 0,2% dans le plan des bulles et 1% dans le sens perpendiculaire) sont en accord avec les observations en microscopie à transmission. Un échantillon peu endommagé (1% de bore consommé) a ensuite été soumis à des recuits isochrones de la température d'irradiation (500°C) à 2200°C. Il a été possible de mettre en évidence une relaxation progressive des contraintes et une restauration des paramètres cristallins ; un stade de restauration important vers 1200°C est mis en évidence. Ces résultats sont cohérents avec les caractéristiques physiques du matériau, qui subit une transition fragile/ductile vers 1200-1500°C, permettant une relaxation des contraintes et au delà de laquelle les bulles d'hélium deviennent tridimensionnelles.